Ihre erste Schauspielrolle ergatterte Carly Chaikin 2009 im Film „The Consultants“. Im Jahr darauf war sie als Miley Cyrus' Freundin Blaze in der Nicholas Sparks-Adaption „The Last Song“ zu sehen.
2011 erhielt Chaikin die Hauptrolle der überspitzt-einfältigen Dalia Royce in der Comedyserie Suburgatory. Bis zum Ende der Serie 2014 spielte sie den Fanliebling und wurde 2013 für ihre Leistung für den Critics' Choice Television Award nominiert.
Chaikin war zudem in einigen Filmen zu sehen, so in „My Uncle Rafael“ und „In a World...“.
2015 übernahm Carly Chaikin eine Hauptrolle in der USA Network-Serie Mr. Robot. Nachdem sie für die Rollen von Angela und Darlene vorgesprochen hatte, wurde sie als Elliots (Rami Malek) Schwester Darlene besetzt.
Die Darstellerin ist auch als Produzentin und Autorin tätig. Eine große Leidenschaft ist zudem die Malerei. Auf ihrer Homepage stellt sie ihre Werke vor.