Soleil Moon Frye begann im Alter von zwei Jahren mit der Schauspielerei, nachdem sie ihren Vater, den altgedienten Schauspieler Virgil Frye, und ihren Bruder, Meeno Peluce, im Fernsehen gesehen hatte. Ihr Vater besorgte ihr einen Agenten und ihre Karriere nahm bald Fahrt auf. Ihre Mutter, Sondra Peluce, wurde zu ihrer Managerin.
Im Alter von acht Jahren wurde sie als Titelfigur in der TV-Serie Punky Brewster (1984-1988) auf NBC weltweit bekannt. Seit dem Ende dieser Serie hat sie in zahlreichen Filmen mitgespielt, bei einem Film Regie geführt und ein Drehbuch für einen Film über die Erlebnisse einer Gruppe von Teenagern in einem Café geschrieben.
Seit dem Jahre 2021 ist sie Teil des Casts der Serie Punky Brewster (2020)