Phoebe Tonkin steht auf der Bühne, seit sie 12 Jahre alt ist. Früh spielt sie an Theatern und nimmt Ballettunterricht. Außerdem belegt sie Schauspielkurse, um in ihrem Beruf weiter voran zu kommen. Ihren Durchbruch feiert sie in H2O: Just Add Water (2006). 2011 ist Phoebe Tonkin als Bad-Girl des Hexenconvents in The Secret Circle mit von der Partie.
2014 übernimmt sie eine Hauptrolle in der Serie The Originals. Sie hat die Rolle des Werwolfs Hayley bis 2018 inne, eine Figur, die sie als wiederkehrende Rolle zuvor bereits in der Serie The Vampire Diaries gespielt hat. In der australischen Miniserie „Safe Harbour“ spielt Tonkin 2018, außerdem besucht sie The Affair.
In der Serie Bloom sieht man sie 2019, im Jahr 2020 ist die Darstellerin in Westworld zu Gast.