Natalie Elise Hall begann ihre Karriere als Musicaldarstellerin. In der US-Tour der Broadway Produktion „A Chorus Line“ machte sie 2008 erstmals auf sich aufmerksam und gewann einen Ovation Award.
In Law & Order: Special Victims Unit war Natalie Hall 2008 in einer Gastrolle dabei, es folgte 2009 ein Auftritt in The Good Wife. 2009 übernahm Hall außerdem die Rolle in der ABC-Soap „All My Children“ und war bis 2011 als Colby Chandler zu sehen.
In der Mysteryserie Pretty Little Liars erhielt die Nachwuchsdarstellerin 2011 eine wiederkehrende Rolle als Kate, Hannas (Ashley Benson) etwas zu perfekte Stiefschwester. Sie spielte die Rolle bis 2012. Im Hallmark-Weihnachtsfilm „Love's Christmas Journey“ übernimmt Natalie Hall 2011 die Hauptrolle als junge Witwe Ellie King.
Nach Gastrollen in CSI: Crime Scene Investigation und Drop Dead Diva (2013) erhält sie 2014 eine Hauptrolle in der romantischen Sci-Fi-Serie Star-Crossed.
Es folgen Auftritte in Royal Pains und True Blood (2014) sowie die Komödie „#Lucky Number“ und das Drama „The ADK“ (2015).
Hall ist neben der Schauspielerei auch als Sängerin aktiv.
Natalie Hall war mit Schauspieler Brandon Barash verlobt.