Harrold Perrineau wurde unter diesem Namen als Sohn von Harold Williams and Sylvia Perrineau geboren. Seine Eltern Ànderten seinen Namen allerdings um seinen siebten Geburtstag offiziell in Harrold Williams. Als er den Schauspielberuf ergriff und in die Schauspielgewerkschaft SAG eintrat musste er jedoch feststellen, das der Name bereits durch einen anderen Darsteller belegt war und Ànderte seinen Namen wieder zu seinem Geburtsnamen.
Harold Perrineau ist seit den spĂ€ten 1980ern auf dem Fernsehbildschirm prĂ€sent. Sein DebĂŒt gab er als TĂ€nzer in der Serie Fame (1986) und ĂŒbernahm drei Jahre spĂ€ter die Hauptrolle in der Ur-AuffĂŒhrung von „Fame: The Musical“. Nach Gastrollen in Serien ergatterte er die Rolle des Mercutio in „William Shakespeares“ (1996), weitere Kinofilme folgten, beispielsweise „Matrix Reloaded“ und „Matrix Revolutions“ (2003). Mit der Rolle des Augustus Hill in Oz (1997-2003) spielte er sich in das Bewusstsein der Serienjunkies und bleibt mit der Rolle von Michael Dawson in Lost (2004-10) in Erinnerung.
2012 war er als Gangster Damon Pope, der den Tod seiner Tochter rĂ€chen will, in Sons of Anarchy zu sehen und Hauptdarsteller in der kurzlebigen Musikserie Wedding Band an der Seite von Brian Austin Green, wo er sein musikalische Talent unter Beweis stellen konnte: Perrineau ist nĂ€mlich ebenfalls ein leidenschaftlicher Musiker und hat 2007 seine DebĂŒtsingle veröffentlicht.
2013 wurde Perrineau Teil des Casts der Sitcom Growing Up Fisher, die jedoch nach der ersten Staffel eingestellt wurde. Der Schauspieler zog weiter zur Horrorserie Constantine bei NBC, die ebenfalls nur auf eine Staffel kam. 2014 war Harold Perrineau in Z Nation zu sehen. Obwohl er als Hauptdarsteller gefĂŒhrt wurde, erschien er nur in einer Episode.
Perrineau ist auch auf der Kinoleinwand zu sehen, so in „Zero Dark Thirty“ (2012), „Snitch“ (2013) oder „Sabotage“ (2014).
Perrineau ist seit dem Sommer 2002 mit ehemaligen Model Brittany Perrineau verheiratet. Die beiden haben drei Töchter, Holiday Grace (*2013), Wynter Aria (*2008) und Aurora Perrineau (*1994) - letztere arbeitet auch als Schauspielerin und Model.