Im Serienbereich hat Arthur Darvill eine größere Rolle in der BBC-Miniserie „Little Dorrit“ als Tip Dorrit gehabt. Seine ersten Erfahrungen als Reisender durch Zeit und Raum sammelte er als Companion Rory Williams in Doctor Who und legte damit quasi sein Bewerbungsschreiben für die DC-Serie Legendds of Tomorrow vor. Seit 2016 spielt er in der Superheldenserie die Hauptrolle des Rip Hunter.
Als Reverend Paul Coates wirkte er außerdem in der britischen Krimiserie Broadchurch mit, in der der Tod eines Jungen eine ganze Ortschaft in Aufregung versetzt. Seine größte Filmrolle hat er in „Robin Hood“ an der Seite von Russell Crowe.