Regbo ist ein erfundener Name, den sich einer der Vorfahren des Schauspielers ausgedacht hat, um sich von dem in Norwegen sehr häufigen Namen Hansen abzusetzen. Laut eigener Aussage ist Reign-Star Toby Regbo mit allen seinen rund 20 Namenszwillingen verwandt.
Schon während seiner Kindheit in London äußert Toby Regbo sein Interesse an der Schauspielerei und steht in verschiedenen Laientheatern auf der Bühne. Später schließt er sich der Young Blood Theatre Company an.
2006 schafft er den Sprung auf die Mattscheibe in einer kleinen Rolle in dem Fernsehfilm „Sharpe's Challenge“. Es folgen weitere Gastauftritte bis er in dem Film „Harry Potter und die Heiligtümer des Todes - Teil 1“ als junger Albus Dumbledore zu sehen ist.
Seine bisher größte Filmrolle ist jedoch die des Nemo in dem Drama „Mr. Nobody“. Er spielt darin die 15-jährige Version von Jared Letos Charakter.
2011 ist er an der Seite von Aubrey Plaza in dem Film „Du wirst schon noch sehen, wozu es gut ist“ zu sehen.
Zwei Jahre später ergattert er eine Hauptrolle in dem Thriller „uwantme2killhim?“.
2013 übernimmt er die Rolle des Prinz Francis in der The CW-Serie Reign.