Der Brite Alfie Allen ist in London zur Welt gekommen und ist der Sohn des Schauspielers und Musikers Keith Allen (Robin Hood) und der Oscar nominierten Filmproduzentin Alison Owen. Seine ältere Schwester ist die Sängerin Lily Allen, die auf ihrem Debütalbum ihrem Bruder den Song „Alfie“ widmete, bei dem der Schauspieler allerdings nicht sehr gut wegkommt. Als Kiffer und Tunichtgut wird er dort besungen.
Nachdem sich seine Eltern trennten, begannen die Probleme: er war er ein schwieriges Kind und flog von der ein oder anderen Schule. Seine Mutter, die nach einer Erklärung für sein Verhalten suchte, holte Rat von Ärzten ein und bei Alfie Allen wurde ADHS diagnostiziert. Nach einer fehlgeschlagenen medikamentösen Therapie kam der Wendepunkt als er im Alter von zwölf Jahren in einem Boot-Camp untergebracht wurde und dort erkannte, dass er sich ändern muss.
Sein professionelles Debüt gab Allen 1998 an der Seite seines Vaters in der TV-Komödie von Matt Lucas und David Walliams „You Are Here“. Im selben Jahr erschien er mit seiner Schwester in dem Historienfilm „Elisabeth“, das ihre Mutter produzierte. Daraufhin folgten nach seinem Schulabschluss zunächst kleinere Rollen wie beispielsweise in „Agent Cody Banks 2: Mission London“ (2004), in dem Drama „Stoned“ (2005), Gastrollen in Serien wie Jericho (2005) oder eine Nebenrolle in dem Drama „Abbitte“ (2007).
Eine weitere Rolle in einem Hostorienfilm übernahm Alfie Allen in „Die Schwester der Königin“ (2008) und anschließend die von Nobby Clark in der Mini-Serie „Casualty 1907“ (2008). Anschließend übernahm er daniel Radcliffs Part in dem Bühnenstück „Equus“. 2010 war sein Jahr: Nicht nur, dass er die Rolle in Game of Thrones (seit 2010) ergatterte, er übernahm auch einige Hauptrollen in Kinofilmen, auch wenn diese nicht wirklich viel Beachtung fanden, darunter das Drama „The Kid“ oder „Soulboy“, „Powder“. Zuletzt stand er für den Thriller „Confine“ (2012) vor der Kamera.
Als sympathischer Loser wurde Theon Greyjoy in Game of Thrones eingeführt, doch der arrogante Ziehsohn von Lord Stark, der nie zu den Starks und auch nie zu den Greyjoys gehörte, entwickelte sich im Laufe der Handlung zu einem eiskalten Kindermörder und wendet sich gegen die Familie. Für Alfie Allen, der den unbarmherzigen Theon mimt, bedeutete die Rolle in dem Epos „Game of Thrones“ den großen Durchbruch.
2016 ist er in der Miniserie Close to the Enemy zu sehen.
Allen war bis 2010 drei Jahre lang mit Schauspielerin Jaime Winstone liiert und sogar verlobt mit ihr.